Caroline van Deurs lærte at tegne af sin far og blev senere elev af maleren Vilhelm Kyhn (1819–1903). Hun fokuserede på genrebilleder, interiører, børneportrætter samt landskabsmotiver, som hun især hentede fra egnen omkring Sorø, Fredensborg og Frederiksborg. I årene 1896–98 var Caroline van Deurs i Paris, hvor hun bl.a. deltog i Salon-udstillingen. Hun udstillede derudover flere år på Charlottenborgs Forårsudstilling, på Kvindernes Udstilling fra Fortid og Nutid og Kvindelige Kunstneres Retrospektive Udstilling blandt andre.

I København i 1902 åbnede hun sammen med kunstneren Anne Marie Gilbert-Jespersen (1849–1925) en tegneskole.