Allerede som barn ved Tove Ólafsson, at hun vil arbejde med sine hænder. Hun bliver først uddannet som billedskærer – med studier i både Danmark og Italien – men senere fortsætter hun på Kongelige Dansk Kunstakademi fra 1932–35, hvor hun modtager undervisning hos Einar Utzon- Frank.

Tove Ólafsson debuterer i 1934 på Kunstnernes Efterårsudstilling – samme år som hun gifter sig med den islandske billedhugger Sigurjón Olafsson - udstiller på Charlottenborgs Forårsudstilling 1935–40 samt på Charlottenborgs Efterårsudstilling i 1939. I 1944 bliver hun det første kvindelige medlem af kunstnersammenslutningen Kammeraterne og gruppens første billedhugger.

Tove Ólafsson modtager i årenes løb en lang række æresbevisninger, heriblandt Eckersbergs Medaille 1948 og Kai Nielsens Mindelegat 1959. Flere af hendes skulpturer findes i danske museers eje.