Harald Moltke var med på Den litterære Grønlandsekspedition fra 1902–1904, hvis formål var at besøge “det nye folk” - polarinuitterne i det nordlige Grønland. Ekspeditionen, som blev ledt af Ludvig Mylius-Erichsen talte, udover Moltke, Knud Rasmussen og Jørgen Brønlund. Moltke blev syg på rejsen, og måtte efterlades sammen med Mylius-Erichsen, mens Knud Rasmussen og Jørgen Brønlund tog mod Kap York for at hente hjælp. Maisainguark var navnet på én af de inuitter, der kom til deres redning, og som ledte ekspeditionens medlemmer til sin bygd, hvor de blev modtaget med åbne arme. Maisainguark tog efterfølgende sammen med Knud Rasmussen tilbage for at hente Moltke og Mylius-Erichsen.